表面接触電極を用いた高分子フィルムの高温高電界誘電特性測定系の開発と
空間電荷形成に関する検討
PPフィルムの絶縁破壊に近い高温交流高電界誘電特性領域と空間電荷形成に関する検討における
充電電流で増加に対する考察空間電荷が交流損失電流波形に及ぼす影響について
正員 藤井雅之 （ 大島商船高専 ）
正員 所
哲郎*，進藤久典，小﨑正光 （ 岐阜高専 ）
正員 穂積直裕 （( 豊橋技科大 ）
正員 遠遠山和之山和之 （ 沼津沼 津 高 専 ）
正員 所 哲郎 （ 岐 阜 高 専 ）
正員 遠山和之 （ 沼津高専 ）
正員 村本裕二 （豊 橋 技 科 大）
正員 村本裕二 長穂積直裕尾雅行 （ 豊 橋 技 科 大 ）
正員 小長尾雅行﨑正光 （ 豊 橋 技 科 大）
Development of High-f
Field
Dielectric Measurement System Properties
of Polymerwith
Surface Contact Electrodes Film in High Temperature Region and Space Charge Formation
Masayuki Fujii, Member (Oshima National College of
Maritime Technology), Kazuyuki Tohyama, Member (Numazu College of
Technology), Tetsuro Tokoro, Hisanori Sindo, Masamitsu
KosakiMember (Gifu National College of
Technology), Yuji Muramoto,
Member (Toyohashi University of Technology), Naohiro Hozumi (Toyohashi University of
Technology), Masayuki Nagao, Member (Toyohashi University of Technology)
１．まえがき
シリコーンゴムなどの高分子がいしの利用材料は、優れた近年急速に拡大しつつある。高分子は磁器がいしと比べて、表面からの吸水や汚損などがその誘電・絶縁特性に大きく影響すると考えられる。本研究では、高分子材料の非破壊絶縁劣化診断を実施する上で、電極系を試料の片側表面にのみ設置し、その誘電特性を測定・評価する手法の確立を目指した。すなわち、試料を電極系で挟み込むことが不可能な場合にも、試料の厚さ方向の平均ではなく、表面からの深さ方向の感度をを有する誘電計測手法の確立を目指すしているが，交流高電界領域におけるそれらの特性については未知な部分が多い。交流高電界下で高分子材料中を流れる交流損失電流には高電界誘電特性に関する様々な情報が含まれていると考えられ，近年この交流損失電流から高電界誘電特性を評価する手法が確立されてきた（１）。
筆者らはこれまでにポリプロピレン（PP）フィルムの室温高電界誘電特性について調査してきた。その結果、，絶縁破壊に近い交流高電界領域において，充電電流の不平衡成分の増加から、，キャリア注入による空間電荷形成の可能性が示唆された（２）。今回はポリプロピレン（PP）フィルムの高温高電界領域で形成される空間電荷について検討したので報告する。
２．試料および実験方法
試料としてはＨＴＶシリコーンゴムを用いた。試料を図１に示す厚さ3 mm電極間隔2 mmのステンレス製くし形電極系上に設置し、電流比較型の高電圧tanδ・キャパシタンスブリッジを用いて高電界誘電特性の測定を行った。測定は、シールドされた恒温曹中のアクリル板上に図１の電極系を設置し、その上にシリコーンゴム試料を乗せて高電界誘電特性を測定した。測定に際しては、試料をくし形電極に乗せる前と何も乗せない状態で測定を行い、両者の差分をとることにより試料中への電流成分のみを評価可能とする。静電容量やtanδの評価は交流損失電流検出手法を応用して行う。印加電圧波形は交流ランプ電圧で、設定した印加電圧までの高電界誘電特性の測定を３秒間で行うことが可能である。試料厚さ方向の誘電特性の評価に対しては、くし形電極系の間隔を変えたものを用意して、表面近傍から内部までの誘電特性の評価を可能とする。現在は1, 2, 4 mmの電極系を有している。
３．実験結果及び検討
筆者らの考案した交流損失電流の測定方法は、誘電性試料へ交流電界を印加したときに流れる極少量の損失電流を、大きな容量性の電流から分離して測定する。分離は電流比較型のブリッジを用いてその容量成分のみの同調をとり、平衡状態検出用の増幅器の出力に現れる、損失成分（場合により容量成分を含む）に対応した不平衡成分を検出し、測定系全体の伝達関数を考慮して、tanδなどの誘電特性を評価するものである。今回の表面接触電極を用いた試料厚さ方向の分解能を有する高電界誘電特性の測定においては、電極間の漏れ電気力線に対応した信号を解析しようとするため、測定自体はフィルム状試料の厚さ方向の測定に比べて極めて困難となる。しかしながら容量成分の変化も損失電流とともに解析可能とすれば、試料の吸水状態などを試料表面から観測可能な電気的計測手法となるものと期待される。
くし形電極系を用いた測定で、容量成分の同調をとった後、ブリッジの容量ダイヤルを増減させて検出波形の解析を行った。解析結果の一例を図２に示す。図２の同調容量は、くし形電極間の空気部分の容量と電極下部の誘電体中への漏れ容量と試料の容量のすべてを含めて、9.63 pFであった。同調をずらして、9.53, 8.63 pFと見かけ上容量を小さくバランスさせると容量電流成分の不平衡分は増加し、逆に9.73, 10.63 pFと大きくバランスさせるとマイナスの容量電流（印加電圧より90度遅れた電流）が観測された。ランプ波の最大印加電圧の大きさは2000 Vp-pであり、電極間隔は2 mmなので、電極間隔で割った最大印加電界は2/(2x1.414x2)=0.35 kV/mmである。容量の不平衡分1 pFに流れる電流は、⊿Ixc =ω⊿ＣＶ= 2x3.14x50x(1E-12)x2000/(2x1.414) = 0.22 μＡとなり、図２の測定結果と良い一致を示している。
新電極系を用いた交流損失電流の解析における注意事項として、主電極とガード電極間に静電容量が存在し、かつ、主電極・ガード電極間に電位差が生ずる場合には、試料への印加電界と逆方向の「負の損失電流」が流れることを報告してきた（２）。今回の接触電極系の場合も、そのような測定結果を解析可能とするようＦＦＴ波形解析プログラムを改良した。検出波形が30度ずつ位相をずらしていったとして、模擬的検出波形データを作成し、ＦＦＴ波形解析した結果を図３に示す。損失電流・容量電流各々の正負に関わらず全ての位相の検出波形データに対して解析可能であることがわかる。
参考文献
(1) 所 ：科学研究費研究成果報告書，08650356，1999
(2)
所 他：平成９年電気学会全国大会 310，1997
高電圧電極
試
料
主電極
図１ くし形表面接触電極系 図２ 容量不平衡時の検出電流 図３ Ixrと⊿Ixcの解析結果
（電極幅・間隔 ２ｍｍ） （⊿Ixc成分） （検出波形の振幅一定で位相が変化）
Fig.1. Surface contact electrodes. Fig.2. Unbalanced capacitive
current. Fig.3. Ixr and DIxc of detected current.
実験には公称厚さ30mmの二軸延伸ポリプロピレン（BOPP）フィルムを用い，電極としてAuを真空蒸着した。電極系は拡張ガード電極付き３端子電極系とし，部分放電を抑制するためにエポキシ樹脂でモールドした。
実験のはじめにこの試料の充電電流成分（Ixc）を除去することを目的として，50kVrms/mmで電流比較型ブリッジの同調をとり，試料の静電容量を決定した。その後、，室温では最大で200kVrms/mm、，120℃では最大で70kVrms/mmとなる交流ランプ電圧を印加して出力信号を検出した。この検出信号をＦＦＴ波形解析することにより、，交流損失電流（Ixr）、，充電電流の不平衡成分（⊿Ixc）、，tanδを求めた。
３．実験結果と検討 図１にtanδの温度特性を示す。室温領域ではtanδが緩やかな電界依存性を示しているのに対し、，高温領域になるとtanδは電界の上昇と共に急激に増加した。これは次式（１）で説明されており、，高温領域ではσxが支配的となるためである（３）。
⊿tanδ＝tanδＰＦ＋σx／ωε ・・・（１）
図２に充電電流の不平衡成分（⊿Ixc）の温度特性を示す。室温では電界が50kVrms/mmをこえると⊿Ixcが増加し始めており、，この電界をしきい値として電極からのキャリア注入が増加したと考えられる。また、，電界のしきい値は高温になるにしたがい低電界側に下がり、，⊿Ixcは電界の上昇と共に急激に増加した。
筆者らは室温において電界しきい値となる電界を80kVrms/mmと報告したものもあるが（２）、，この電界は電極と試料界面の状態に依存するため、，変動することが考えられる。また、，高温領域になると室温領域よりも低い電界からキャリア注入が始まり、，同じ電界で比較するとその注入量も室温領域より増加する多いとと思われる。⊿Ixcの変化から電界印加中の静電容量を算出し、，電極界面に形成される空間電荷層を試算した結果（４）、，室温では200kVrms/mmにおいて？？？0.17μm、，120℃では70kVrms/mmにおいて？？？0.30μmという値が得られた。
図１ tanδの温度特性
図２ 充電電流の不平衡成分（⊿Ixc）の温度特性
参考文献
(1) 所他 ：平成６年電気学会全国大会 S.5-7，1994
(2) 藤井他：電気学会Ａ部門大会 #157，1999
(3) 所他 ：電学論Ａ 110巻6号 pp372-378，1990
(4) 坂本他：電学論Ａ 95巻10号 pp439-446，1975岐阜高専 ）
Effect of Space Charge on Dissipation Current WaveformSComputer Analysis of Space Charge Formation in Polymer Filmtudy on the Increment of Charging
Current in AC
High-Field Region near Breakdown
Masayuki Fujii, Member (Oshima National College of Maritime Technology), Kazuyuki Tohyama, Member (Numazu College of Technology), Tetsuro Tokoro,
Member (Gifu National College of Technology), Yuji
Muramoto, Member (Toyohashi University of Technology),
Naohiro Hozumi (Toyohashi University of Technology),
Masayuki Nagao, Member (Toyohashi
University of Technology), Masamitsu
Kosaki, Member (Gifu National College of Technology)
１．まえがき
高分子材料は優れた誘電・絶縁特性を有しているが，交流高電界領域におけるそれらの特性については未知な部分が多い。交流高電界下で高分子材料中を流れる交流損失電流には高電界誘電特性に関する様々な情報が含まれていると考えられ，近年この交流損失電流から高電界誘電特性を評価する手法が確立されてきた（１）。
筆者らはこれまでにポリプロピレン（PP）フィルムの室温高電界誘電特性について調査してきた。その結果、特に絶縁破壊に至る過程で充電電流の不平衡成分の増加から、キャリア注入による空間電荷形成の可能性が示唆された（２）。
今回はポリプロピレン（PP）フィルムの高温高電界領域で形成される空間電荷について検討したので報告する。それらの特性にどのような変化が起こっているのかは，劣化診断や絶縁破壊予知とも関係しており非常に重要である。交流高電圧印加時電界下にで高分子材料中を流れる交流損失電流には高電界誘電特性に関する様々な情報が含まれており，近年この交流損失電流から高電界誘電特性を評価する手法が確立されてきた(1),(2)。
今回は絶縁破壊に近い交流高電界領域で試料を流れる充電電流成分が急激に増加する原因として，電極界面に形成されると思われる空間電荷の影響についてが交流損失電流波形に与える影響について検討考察したので報告する。
２．試料および試料と実験方法方法
実験には供試フィルムには公称厚さ30３０mμmの二軸延伸ポリプロピレン（LDPE）フィルムを用い，電極としてAuを真空蒸着した。電極系は試料は拡張ガード電極付き図１に示す３端子電極系とし，部分放電を抑制するためにエポキシ樹脂でモールドした後，室温で硬化したた。
実験のはじめにこの試料のに流れる充電電流成分（ＩＣ）を除去することを目的として，５０50kVrms/mmでCCBブリッジの同調をりった後試料の静電容量を決定した。その後、室温ではとった。この状態（Ｃは347.8pF）をBAとし，この後，最大で１５０20150kVrms/mm、120℃では最大で70kVrms/mmとなる交流ランプ電圧を印加して出力信号を波形を検出した。さらに，CCBブリッジのCダイヤルを同調時から故意に約0.1％大きくずらした状態（Ｃは348.2pF）をU，約0.1％小さくずらした状態（Ｃは347.2pF）をDとして同様に交流ランプ電圧を印加して波形を検出した。これらの検出波形信号をＦＦＴ波形解析することにより、交流損失電流（Ixr）、充電電流の不平衡成分（⊿Ixc）tanδを求めた。，誘電正接（tandδ），交流損失電流（ＩＸＲ），充電電流成分成分の非平衡分（⊿ＩＣＸＣ）などを求めた。
３．実験結果実験結果と考察検討
図１にtanδの温度特性を示す。室温では緩やかな電界依存性を示しているが、高温になるにしたがいtanδは低い電界から急激に増加している。これは次式（１）で説明されており、高温領域ではσxが支配的となるためである。
⊿tanδ＝tanδＰＦ＋σx／ω ・・・（１）
図２に充電電流の不平衡成分（⊿Ixc）の温度特性を示す。室温では電界が50kVrms/mmをこえると⊿Ixcが増加し始めており、この電界をしきい値として電極からのキャリア注入が増加したと考えられる。また、電界のしきい値は高温になるにしたがい低電界側に下がり、⊿Ixcは急激に増加することが分かった。
筆者らは室温においてしきい値となる電界を80kVrms/mmと報告したものもあるが、この電界は電極と試料界面の状態に依存するため、ばらつくことが考えられる。また、高温になると室温よりも低い電界からキャリア注入が始まり、その注入量も室温より多いと思われる。⊿Ixcの変化から電界印加中の静電容量を算出し、空間電荷層を試算した結果（３）、電極界面に室温では？？？μm、120℃では？？？μmの空間電荷層が形成された可能性が示唆された。
図２は状態BAにおける交流損失電流波形の電界依存性を示している表している。比較的低い電界領域では正弦波となっているのに対し，高絶縁破壊に近い高電界領域になると半周期の前半にピークが現れる波形に歪み，，位相がやややや進んでくる。また，図３は交流損失電流（ＩＸＲ）と充電電流成分の非平衡分（⊿ＩＸＣ）の電界依存性を表しているCCBブリッジの状態の違いによる交流損失電流波形の比較を示している。⊿ＩＸＣ 状態Uは電界がでは80kVrms/mmを超えると位相急激にが増加することが分かる遅れているのに対し，状態Dでは位相が進んでいる。
高電界領域で位相がやや進むのは，試料の静電容量充電電流成分がが同調時に比べて増加しているたためであることが分かった。このことから、
高電界領域で静電容量充電電流成分がが増加するのは電極からのキャリヤの注入量が増加し，電極界面にホモ空間電荷層がが形成されることに形成されることによって，空間電荷分極が寄与したた起因しているめと考えられていてい思われるる。ここで、，電極界面に形成された空間電荷層が非常に高い導電率を持っているにより実効的に試料厚さが減少したと仮定した場合，形成される空間電荷層は試料厚さの減少分は30μmに対して0.03μm程度であると試算でき，交流高電界下で形成される空間電荷は電極界面近くの非常に薄い領域であることが推測できる。
参考文献
(1) 所他 ：平成６年電気学会全国大会 S.5-7，1994
(2) 遠山他：電学論Ａ 116巻12号 pp1101-1106，1996
図１ tanδの温度特性
電極系
図２ 充電電流の不平衡成分（⊿Ixc）の温度特性交流損失電流波形の電界依存性（状態BA）
図３ CCBブリッジの各状態における交流損失電流波形 の比較
図３ 交流損失電流（ＩＸＲ）と充電電流成分の非平衡分
（⊿ＩＸＣ）の電界依存性
参考文献
(1) 所他 ：平成６年電気学会全国大会 S.5-7，1994
(2) 遠山他：電学論Ａ 116巻12号 pp1101-1106，1996
(3) 福間他：電学論Ａ 114巻3号 pp230-235，1994
(4) 藤井他：電気学会Ａ部門大会 #157，1999
(5) 村田他：電学論Ａ 116巻12号 pp1095-1100，1996